H συλλογή του Ιδρύματος Βασίλη και Ελίζας Γουλανδρή συγκροτείται από έναν αρκετά μεγάλο αριθμό έργων διακεκριμένων ελλήνων καλλιτεχνών: Ανδρέου, Βάρη, Βασιλείου, Γουναρόπουλου, Γαΐτη, Ζογγολόπουλου, Καρά, Κουλεντιανού, Κουνέλλη, Μακρή, Μόραλη, Μπουζιάνη, Νικολαΐδη, Παππά, Παρθένη, Παρμακέλη, Σκλάβου, Τάκη, Τέτση, Τσαρούχη, Τσόκλη, Φασιανού, Χατζηκυριάκου-Γκίκα, Χριστοφόρου, Ψυχοπαίδη και πολλών νεότερων.Επίσης περιλαμβάνει σημαντικά έργα ξένων δημιουργών: Nicholson, Fautrier, Lichtenstein, Balthus, Botero, Kiefer, Hundertwasser, Warhol, Rodin, Giacometti, Cesar, Mitoraj, Richier, Hepworth κ.ά.

Η συλλογή αυτή, που εστιάζεται στην τέχνη του 20ού αιώνα, εμπλουτίζεται συνεχώς με νέα έργα. Μέρος της εκτίθεται εκ περιτροπής κατά τη μεγαλύτερη διάρκεια του χρόνου στη Νέα Πτέρυγα του Μουσείου, ενώ σε όλη τη διάρκεια του χρόνου λειτουργεί στην Παλαιά Πτέρυγα έκθεση γλυπτικής με έργα του Ανδριώτη γλύπτη Μιχάλη Τόμπρου καθώς και μερικών από τους σημαντικότερους εκπροσώπους της νεοελληνικής γλυπτικής.